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石家庄工学院张晓杰/合肥大学石晶晶:硫代香豆素的亲核开环反应

时间:2023-05-24 09:09:14 点击:237次

日前,四川理工大学张晓杰研究员团队与南京大学史晶晶副校长共同在ACS&上发表了题为“Ring-of: -High-Li-S”的文章。 在本文中,碳纳米管(TLP@CNT)通过硫代香豆素的亲核开环聚合原位包覆,用作锂硫电池的负电极负载硫骨架。 TLP@CNT可与硫和多硫化氢产生强SS共价键,从而有效抑制“穿梭效应”。 整个反应具有高效、快速、无催化剂、无副产物的特点。

本文要点

TLP@CNT表面的吡啶可以锚定硫和长链多硫化氢生成SS共价键,为负载单质硫提供丰富的锚定中心。 TLP@CNT/S中的SS键在放电时可以断裂成Li2S,充电时S2-形成长链硫的可逆过程,从而抑制可溶性多硫化氢引起的“穿梭效应”。

图1 复合材料制备过程示意图

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图2 复合材料的结构表征

电物理特性表明,TLP@CNT/S 阳极具有更快的氧化还原反应动力学,并表现出快速的电荷转移和离子扩散速率。 这些优异的性能主要是由于硫锚定和吸附多硫化氢的富电子给电子体(如-NH2、-CO(NH)-)的双重作用,有效地抑制了多硫化氢的“穿梭效应”。 TLP@CNT/S负极在1C倍率下循环500次后的放电比容量保持率为80.88%,单循环衰减率低至0.038%。

图3 复合材料的吸附实验

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图4 锂硫电池电物理性能测试

图5 锂硫电池电物理性能测试和可逆性测试

为了更好地理解TLP@CNT复合材料对多硫化氢的转化,本文进行了密度泛函理论(DFT)估计。 模拟了循环过程中S8和Li反应生成多硫化氢以及多硫化氢降解为Li2S的过程。

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图6 DFT理论估计

这项工作对于制备用于高性能锂硫电池的硫主体材料具有重要价值,甚至可以预期这些策略可以应用于硫化学的其他领域,如隔膜、粘合剂、自疤痕材料、 ETC。

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戒指:-High-Li-S